Angew. Chem. Int. Ed.：FeSA-NS/C电合成医用H2O2消毒剂

电合成过氧化氢（H2O2）在直接将O2转化为消毒剂方面具有很大的潜力，但是开发用于生产医用H2O2的有效电催化剂还面临很大的挑战。

基于此，浙江大学侯阳研究员、新南威尔士大学戴黎明教授和福建物质结构研究所温珍海研究员等人报道了一种具有仿生活性中心的电催化剂，由单原子铁与氮和硫不对称配位组成，并分散在分层多孔碳（FeSA-NS/C）上。FeSA-NS/C催化剂在100 mA cm-2的电流下表现出高的氧还原活性和选择性，H2O2选择性高达90%，累积H2O2浓度为5.8 wt.%，足以用于医疗消毒。

通过DFT计算，作者通过改变FeN4的构型来优化FeSA-NS/C催化剂的设计。为观察*O2中间体与电催化剂的结合情况，作者还计算了*O2吸附后FeN4和FeN3S1的电子密度差。引入S原子团后，Fe原子会有更多的电子转移到O2分子中，表明额外的电荷可能占据了O2分子的反束缚轨道，导致O2活化。

FeSA-NS/C两种模型在活性位点上解离水的反应路径曲线发现，通过从解离水中供给质子，可有效提高H2O2电合成动力学。此外，非对称FeN3S1模型的水解离自由能最低为1.02 eV，而对称FeN4模型的自由能最低为2.25 eV。

结果表明，FeSA-NS/C中不对称的FeN3S1结构可以有效降低水解离的动能垒，显著加速质子外溢过程，从而促进H2O2电合成动力学。

Single-atom Iron Catalyst with Biomimetic Active Center to Accelerate Proton Spillover for Medical-level Electrosynthesis of H2O2 Disinfectant. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: ht+tps://doi.org/10.1002/anie.202306491.